超声波技术在污水处理中的应用与研究进展 6页

第2卷第2期环境污染治理技术与设备Vol.2,No.22001年4月TechniquesandEquipmentforEnvironmentalPollutionControlApr.,2001超声波技术在污水处理中的①应用与研究进展李春喜　王京刚　王子镐魏　晖　张朝军(北京化工大学化学工程学院,北京100029)(齐鲁石化公司烯烃厂,淄博255411)摘　要　本文对近年来超声波技术在废水处理中的研究进展作了比较全面的综述。介绍了超声降解的原理、特点和影响因素以及目前取得的研究成果和主要结论,并对超声降解技术存在的问题和今后的发展趋势进行了讨论。关键词　超声　声解　声化学　超声空化　废水处理　高级氧化技术ApplicationsandrecentadvancesofultrasoundinwastewatertreatmentLiChunxiWangJinggangWangZihao(CollegeofChemicalEngineering,BeijingUniversityofChemicalTechnology,Beijing100029)WeiHuiZhangZhaojun(OlefineFactory,Qi2LuPetrochemicalCorporationLtd.,Zibo255411)AbstractAcomprehensivereviewontheapplicationsandrecentadvancesofultra2soundinwastewatertreatmenthasbeengiveninthispaper.Theprinciples,characteristics,influencingfactorsandthemainachievementsandconclusionsavailabletodateassociatedwithsonolysisofwastewaterhavebeenoutlined.Further,theexistingtechnicalproblemsandthedevelopmentaltrendarediscussed.Keywordsultrasound;sonolysis;sonochemistry;ultrasoniccavitation;wastewatertreatment;advancedoxidationtechnology　　利用超声波降解(sonolysis)水中的化学污染等。本文拟对近10年尤其是最近5年来超声波技物,尤其是难降解的有机污染物,是近年来发展起术在废水处理方面的研究进展作一综述。[1—5]来的一项新型水处理技术。它集高级氧化技1　超声波工作原理术(Advancedoxidationtechnology)、焚烧、超临界氧化等多种水处理技术的特点于一身,降解条件温超声波由一系列疏密相间的纵波构成,并通过和、降解速度快、适用范围广,可以单独或与其他水液体介质向四周传播。当声能足够高时,在疏松的处理技术联合使用,是一种很有发展潜力和应用前半周期内,液相分子间的吸引力被打破,形成空化景的技术。近年来利用超声波强化有机废水的降核。空化核的寿命约为0.1μs,它在爆炸的瞬间可解或直接利用超声波降解有机废水的研究报道日以产生大约4000K和100MPa的局部高温高压环[6]益增多,研究内容涉及降解机理、降解动力学、中间境,并产生速度约110m/s具有强烈冲击力的微体检测、影响超声降解过程的因素和优化条件实验射流,这种现象称为超声空化。这些条件足以使有①国家教委骨干教师基金资助课题(JG2000-4)和国家教委博士点基金项目(2001)©1995-2006TsinghuaTongfangOpticalDiscCo.,Ltd.Allrightsreserved.\n2期　　　　　　　　李春喜等:超声波技术在污水处理中的应用与研究进展　　　　　　　　65[10]机物在空化气泡内发生化学键断裂、水相燃烧污水处理方法。(aqueouscombustion)、高温分解(pyrolysis)或自由2.2　超声降解的理论与应用研究基反应。21211　一级降解反应功率超声波(Powerultrasound)的频率范围为在超声波作用下,有机物的超声降解反应遵守20—100kHz,声化学研究使用的超声波频率范围表观一级动力学过程,该结论得到了众多研究体系为200kHz—2MHz,其中前者主要利用了超声波的的支持,如芳香化合物[11—13]、挥发性有机酸[14]以能量特性,而后者则同时利用了超声波的频率特及甲基叔丁醚的降解等[15]。性。化学反应和传递过程的超声强化作用主要是Rajan等人[16]从CCl4超声降解的机理出发,由于超声空化产生的化学效应和机械效应引起的。提出了一个预测CCl4水溶液声解速度的定量模型,而且该处理方法对于描述其他有机物的声解过2　超声降解理论与应用研究[17]程也是适用的。声解KI溶液时,如果加入一个2.1　超声降解反应的类型单独的CCl4分散相,则声解速度可以提高两个数在空化效应作用下,有机物的降解过程可以通量级,这主要是由于CCl4分散相可以提高体系中过高温分解或自由基反应两种历程进行。例如,在Cl2、Cl和HOCl的释放。氩气存在的条件下,用超声波辐照Fe(CO)5的癸21212　超声降解的影响因素[7]烷溶液可以得到无定形铁。该实验证明了空化2121211　超声功率强度泡在崩溃瞬间产生高温,挥发性Fe(CO)5进入空超声降解反应的速率一般总是随功率强度的化泡内并在其中发生高温分解反应。Entezari等[11]增大而增加,但功率强度过高会适得其反。例[8]人发现,20kHz的超声波能将CS2分解为碳和单如,利用探头式超声波发生器降解农药甲胺磷水溶[9]2[18]晶硫。Hirai等研究了CFC2113等制冷剂水溶液液时最适宜的声强为80W/cm。随着声强的的超声降解过程。结果表明,CFC2113在高浓度下增加,空化程度增加,甲胺磷的降解率增大,但声能的降解速度远超过OH自由基的产生速度,这说明太大,空化泡会在声波的负相长得很大而形成声屏OH自由基对CFC的分解影响不大,空化气泡内的蔽,使系统可利用的声场能量反而降低,降解速度热分解是CFC降解的主要途径。反而下降。在超声空化产生的局部高温、高压环境下,水在行波场中发生空化效应的声能强度阈值为2被分解产生H和OH自由基(OH的氧化能力仅次0.7W/cm,但在超声波发生器中建立的声场都属于元素F),另外溶解在溶液中的空气(N2和O2)也于小尺度的混响场,在相同的输出声强条件下,由可以发生自由基裂解反应产生N和O自由基。这于在混响场内声能密度的叠加,使其声化学产率较些自由基会进一步引发有机分子的断链、自由基的行波场大6—10倍,产生空化效应的声能强度阈值2[19]转移和氧化还原反应,可见超声降解本质上同光催也降低为0.3W/cm。化一样也属于自由基氧化机理。实验发现,在超声超声功率强度一般以单位辐照面积上的功率2降解过程中,会产生一系列复杂的中间化合物,这来衡量(W/cm),有时也采用单位体积液体消耗的与溶液中存在着众多的自由基种类有关。例如,在功率来表示。仅由N2、O2和H2O组成的体系中发生的自由基反2121212　超声波频率[1]应就多达20多个,产生大量的、复杂的自由基中最近的研究表明,高频超声波有助于提高超声[20]间体。只要降解条件合适,反应时间足够长,超声降解速度,这是由于OH自由基的产率随声源[4,21]降解的最终产物都应该为热力学稳定的单质或矿频率的增加而增加。事实上,在超声降解过2化物。如Petries等采用530kHz,1.06W/cm的超程中,超声强度和频率之间可能有一个最佳匹配问声波辐照被空气饱和的五氯苯酚水溶液,50—题,而且频率的选择与被降解有机物的结构、性质100min后,五氯苯酚被彻底降解为二氧化碳和水。以及降解历程有关,并不是在所有情况下高频超声这表明,超声波有可能成为一种新颖的、无污染的波都是有利于降解的。例如,900kHz的超声波对©1995-2006TsinghuaTongfangOpticalDiscCo.,Ltd.Allrightsreserved.\n　　　　　　　　　　　　　　　环境污染治理技术与设备662卷　CS[21]2没有明显的声解作用,20kHz的超声波能将它量级。[8]分解为碳和单晶硫。因为该降解反应的机理为2121215　液体的性质空化气泡内的高温裂解,因此,降解速度与OH自液体的性质如溶液粘度、表面张力、pH值以及由基的产率无关。另外,随着超声波频率的升高,盐效应都会影响溶液的超声空化效果,下面分别讨超声波功率强度将下降,从而降低超声降解的速论这些因素对降解速度的影响。率。作为高级氧化技术,超声降解可以通过调整溶液粘性对空化效应的影响主要表现在两个频率和饱和溶解气体来达到最佳效果。目前制造方面,一方面它能影响空化阈值;另一方面它能吸高频率低功率(如超声波诊断仪)和低频率大功率收声能。当溶液粘度增加时,声能在溶液中的粘滞的超声波发生器(如大尺寸超声波清洗槽)的工艺损耗和声能衰减加剧,辐射入溶液中的有效声能减技术都已成熟,但高频率大功率超声波发生器的制少,致使空化阈值显著提高,溶液发生空化现象变得困难,空化强度减弱,因此,粘度太高不利于超声造还存在技术上的困难,因此,工业上应用的功率降解。超声的频率一般均低于60kHz。随着表面张力的增加,空化核生成困难,但它2121213　超声波反应器结构爆炸时产生的极限温度和压力升高,有利于超声降反应器设计的目的就是在恒定输出功率条件解。当溶液中有少量的表面活性剂存在时,溶液的下尽可能提高混响场强度,增强空化效果。反应器表面张力迅速下降,在超声波作用下有大量泡沫产可以是间歇的或连续的工作方式,超声波发生元件生,但气泡爆破时产生的威力很小,因此,不利于超可以置于反应器的内部或外部,可以是相同频率的2[22]声降解。例如,用1.8MHz,5W/cm的固定式反应或不同频率的组合。沈壮志等人通过超声辐照器对十二烷基苯磺酸钠溶液进行降解时,TOC去碘化钾溶液时碘的释放实验,对声化学产额与超声[27]除率很低不超过10%,功率超声对非离子表面波源的位置和频率的关系进行了初步研究。结果[11]活性剂聚氧乙烯烷基醚SS270的彻底降解也需表明,双频超声比单频超声的空化效果好,平行比[28]要几个小时。垂直效果好。与双频系统相比,三轴对称的声场能对于有机酸碱性物质的超声降解,溶液的pH[23][24]极大地提高声能效率。Seymour等人由于在值具有较大影响。超声降解发生在空化核内或空反应器设计中采用了聚焦和反射手段,使声能利用化气泡的气-液界面处,因此,溶液的pH值调节率得以提高,采用640kHz的超声波辐照KI溶液,应尽量有利于有机物以中性分子的形态存在并易氧化速度比文献报导的最好数据提高了1倍。于挥发进入气泡核内部。例如,对于有机酸和有机2121214　溶解气体的影响碱的超声降解,应尽量在酸性和碱性条件下进行,溶解气体对超声降解速率和降解程度的影响这样更有利于有机物分子以更大的比例分布在气主要有两方面的原因:一是溶解气体对空化气泡的相中;反之,有机物分子以盐的形式存在,水溶性增性质和空化强度有重要的影响;另外溶解气体如加,挥发度降低,使得空化气泡内部和气-液界面N2、O2产生的自由基也参与降解反应过程,因此,处的有机物浓度较低,不利于超声降解。例如,对影响反应机理和降解反应的热力学和动力学行为。十二烷基苯磺酸钠溶液[27]的超声降解维持低pH超声空化产生的最高温度和压力总是随绝热指数值是有利的,而溶液的pH值对氯苯溶液[13]的超r的增大而升高。对单原子气体r=1.666,而多声降解过程没有影响。除了要考虑有机物分子本原子气体(如泡腔内的空气,水蒸气或有机物蒸气)身的酸碱性之外,溶液最佳pH值的确定还需要考的绝热指数总是小于单原子气体,例如,N2饱和的虑超声降解机理。例如,氧化过程是以H2O2还是水溶液r=1.33。可见,在超声降解过程中,使用以OH自由基的氧化反应为主。因为H2O2与OH单原子稀有气体总能提高降解的速率和程在最大产生速率时对应的pH是不同的[21]。例[14,25,26]度。例如,用20kHz的超声波降解溶解如,三氯乙烯水溶液在被氩气饱和的碱性溶液中分Kr,Ar,He,O2四种气体水溶液时,由于溶解气体解速度最快[25]。的不同,H2O2和OH的生成速度变化约为一个数在溶液中加入盐,能改变有机物的活度性质,©1995-2006TsinghuaTongfangOpticalDiscCo.,Ltd.Allrightsreserved.\n2期　　　　　　　　李春喜等:超声波技术在污水处理中的应用与研究进展　　　　　　　　67因此改变有机物在气-液界面相与本体液相之间基组合方式和链终止方式的存在,使得超声降解的浓度的分配,从而影响超声降解速率。例如在20中间产物很多且结构复杂。中间体的检测与分析kHz的超声波反应器中加入氯化钠,氯苯、对2乙基是推测反应机理的重要依据。因此,很多研究者在苯酚以及苯酚的降解速率可以分别提高60%、进行超声降解动力学研究时,也同时测定了中间体70%和30%,而且反应速率的提高与污染物在乙的种类和大致含量分布。检测方法包括液上空间[35]醚2水中的分配系数呈正比。这是因为加盐后水相GC2MS联用,液相萃取物的仪器分析以及降解中离子强度增加,更多的有机物被驱赶到气液界过程中光谱(UV/可见光)和电子自旋波谱等。[29]面。21214　超声降解的应用研究2121216　温度已经研究过的超声降解物系很多,包括卤代脂[25,26,36][11—13,37]温度对超声空化的强度和动力学过程具有非肪烃、单环和多环芳烃等众多有[20]常重要的影响,从而造成超声降解的速率和程度的机物,另外也有结构复杂的农药类物质、染料、[30,31,38][39—41]变化。温度升高会导致气体溶解度减小、表面张力天然有机物类以及酚类物质等。降低和饱和蒸气压增大,这些变化对超声空化是不尽管超声降解是一种比较通用的降解方法,但利的。一般声化学效率随温度的升高呈指数下降,在相同的降解条件下各种有机物的响应程度不同,因此,声化学过程在低温下(<20℃)进行较为有这与被降解分子的性质,如结构和化学稳定性以及利,超声降解实验一般都在室温下进行。降解机理有关,因此,必须根据具体物系来研究相[36]2121217　协同效应应的优化降解条件。Catallo等研究了含氯有机用超声波降解水中的污染物作为一个新兴的物对超声降解的敏感程度,有机物包括:3,3′24,研究领域,目前尚处于探索阶段,该技术要实现工4′2四氯氧化偶氮苯、22氯双酚、2,4,82三氯二苯呋业化需要提高声能的利用率和降解速度。超声空喃、林丹、六六六、氯甲桥萘以及氯化石蜡、氯化烯化产生的机械效应可以极大地改善非均相界面间烃和芳香氯化物的混合物。实验过程中通过测定的传质和传热效果,如何有效地利用超声空化是声可滴定的氯含量增加,pH降低,UV/可见光吸收光化学的主要研究方向。将有机物水溶液的超声降谱的变化,水溶液电化学性质的变化以及声解产物解与其他降解方法相结合,有可能在充分发挥超声的形成或目标物的分解等实验,发现很多化合物在波的化学效应的同时也使其机械效应通过对其他温和的超声波条件下即可发生分解或转化。在超过程的强化效应得到发挥,从而产生协同效应,提声降解的工业化应用方面,毒性中间体或毒性产物高有机物的降解速率和程度。例如,将超声降解与的回避也是一个需要研究解决的重要问题。实验臭氧降解联合应用,可以强化臭氧对偶氮染料的脱表明,选择合适的工艺条件,这个问题是可以得到[30][l2]色效果,提高天然有机物富烯酸的TOC去除解决的。[31]效果,也可以促进硝基苯、42硝基苯酚和42氯苯[32]3　结　语酚的分解。[33]Drijvers等人将超声波和非均相氧化技术超声降解技术对各类有机物具有广泛的适应(有机物/CuO/H2O2)联合应用于苯酚和三氯乙烯性,它可以单独使用也可与其他水处理技术联合应水溶液的降解。尽管520kHz的超声波可以声解用。而且只要条件合适,有机物可以被彻底矿化为有机物,也可以促进H2O2在CuO表面上分解为二氧化碳和无机离子,是一种环境友好的水处理技OH自由基,但结果并未发现明显的协同效应。De术,具有良好的发展和应用前景。[34]Visscher等在考察超声波与Fenton(H2O2/超声降解技术要实现工业化,需要解决的主要2+Fe)试剂联合降解三氯乙烯、邻氯苯酚和1,32二问题是:提高声能的利用效率;提高声解的速率和氯丙醇22水溶液时,也未发现协同效应。程度;避免有毒中间体或产物的产生,而这些效果21213　超声降解反应的中间体的获得在很大程度上是与超声波反应器的合理设由于在空化泡内气体的高温分解反应选择性计有关的。另外将超声降解与其他降解技术耦合,较差,产生的自由基种类繁多,再则由于众多自由也具有很大的发展潜力。例如,将超声降解与化学©1995-2006TsinghuaTongfangOpticalDiscCo.,Ltd.Allrightsreserved.\n　　　　　　　　　　　　　　　环境污染治理技术与设备682卷　氧化、电化学氧化、光催化降解或吸附等技术相结ofchlorobenzeneinaqueoussolution:organicinterme2合。这些结合的基本思想是要充分利用超声波的diates.UltrasonicsSonochemistry,1998,5(1):13—化学效应和机械效应,而后者在非均相体系中能最19[14]YooYE,TakenakaN,BandowHetal.Characteris2大程度地发挥作用,这也是我们选择耦合对象时需ticsofvolatilefattyacidsdegradationinaqueoussolu2要考虑的因素。tionbytheactionofultrasound.WaterResearch,参考文献1997,31(6):1532—1535[15]KangJ2W,HoffmannMR.Kineticsandmechanism[1]王建龙,柳萍,施汉昌,钱易.声化学在水污染控制中ofthesonolyticdestructionofmethyltert2butylether的应用研究现状.化学通报,1997,7:35—38byultrasonicirradiationinthepresenceofozone.Envi2[2]蒋建华等.超声降解水体中化学污染物的研究现状.ron.Sci.&Technol.,1998,32(20):3194—3199环境科学进展,1998,6(6):29—35[16]RajanR,KumarR,GandhiKS.Modelingofsono2[3]MasonTJ,CordemandED.UltrasonicintensificationchemicaldecompositionofCCl4inaqueoussolutions.ofchemicalprocessingandrelatedoperations:ARe2Environ.Sci.&Technol.,1998,32(8):1128—view.TransIChemE,1996,74A:511—5161133[4]MasonTJ.Sonochemistry:Atechnologyfortomorrow.[17]RajanR,KumarR,GandhiKS.Modellingofsono2Chem&Ind.,1993,(1):47—50chemicaloxidationofthewater2KI2CCl4system.[5]ThompsonLH,DoraiswamyLK.Sonochemistry:Sci2Chem.Eng.Sci.,1998,53(2):255—271enceandengineering.Ind.Eng.Chem.Res.,1999,38[18]钟爱国,王宏青.超声波诱导降解水溶液中甲胺磷.(4):1215—1249应用化学,1996,16(6):92—94[6]SuslickKS.Sonochemistry.Science,1990,247:[19]王双维,莫喜平,冯若,史群.混响场中超声化学效1439—1445应的研究.声学学报,1993,18(2):122—129[7]SuslickKS,ChoeS2B,ChichowlasAAetal.Sono2[20]DavidB,LhoteM,FaureV,BouleP.Ultrasonicandchemicalsynthesisofamorphousiron.Nature,1991,photochemicaldegradationofchlorprophamand32353:414chloroanilineinaqueoussolution.WaterResearch,[8]EntezariMH,KruusP,OtsonR.Effectoffrequency1998,32(8):2451—2461onsonochemicalreactionsIII:dissociationofcarbon[21]HuaInez,HoffmannMR.Optimizationofultrasonicdisulfide.UltrasonicsSonochemistry,1997,4(1):49—irradiationasanadvancedoxidationtechnology.Envi264[9]HiraiK,NagataY,MaedaY.Decompositionofchlo2ron.Sci.&Technol.,1997,31(8):2237—2243rofluorocarbonsandhydrofluorocarbonsinwaterbyul2[22]沈壮志,尚志远.超声换能器位置对碘化钾溶液碘trasonicirradiation.UltrasonicsSonochemistry,1996,3释放影响的研究.声学技术,1999,18(1):35—38(3):205—207[23]ZhuC,FengR,XuJetal.Enhancementofcavitation[10]PetriesC,MicolleM,MerlinGetal.Ultrasoundandyieldbythree2axisorthogonalultrasoundirradiation.Environment:DegradationofPhenolandBenzeneAcousticsLetters,1998,21(8):165—167Derivatives.Environ.Sci.&Technol.,1992,26:[24]SeymourJD,WallaceHC,GuptaRB.Sonochemical1639—1641reactionsat640kHzusinganefficientreactor.Oxida2[11]PriceGJ,MatthiasP,LenzEJ.Useofhighpowertionofpotassiumiodide.UltrasonicsSonochemistry,ultrasoundforthedestructionofaromaticcompounds1997,4(4):289—293inaqueoussolution.ProcessSafetyandEnvironmental[25]DrijversD,DeBaetsR,DeVisscherAetal.SonolysisProtection,1994,72B(1):27—31oftrichloroethyleneinaqueoussolution:Volatileor2[12]DeVisscherA,VanLangenhoveH,VanEenooP.ganicintermediates.Ult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