气体稀薄及扩散效应对气凝胶隔热材料传热的影响研究.pdf 9页

'中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn气体稀薄及扩散效应对气凝胶隔热材料传#热的影响研究112111*唐桂华，卢银彬，毕成，郭江峰，刘蔚，马原5（1.西安交通大学能源与动力工程学院，西安，710049；2.西安特种设备检验检测院，西安，710065）摘要：纳米多孔气凝胶广泛应用于隔热领域，目前对这种多孔隔热材料的研究主要局限于热导率。在非稳态传热过程中，当多孔材料的高温侧受热，材料孔隙中的气体受热膨胀向冷端扩散，加强热量从高温端向低温端的传递，提高材料背温，从而恶化材料隔热性能。本文通10过在非稳态传热方程中添加源项法研究孔隙中气体扩散对多孔隔热材料非稳态传热的影响，数值模拟研究了渗透率（材料固有渗透率和稀薄气体在材料中的表观渗透率）对非稳态传热的影响，建立渗透率影响多孔隔热材料背温关联式。研究结果表明气体在高渗透率材料孔隙中能更加自由地传递，提高材料背温，最终恶化材料隔热性能。密度较大的材料对应较小的渗透率，限制气体在多孔材料中的扩散，对提高材料的隔热性能具有积极作用。工程上应选15用大密度、低渗透率的多孔材料作为保温隔热材料，研究成果为纳米多孔隔热材料的工程优化设计提供了理论指导。关键词：多孔材料；稀薄效应；扩散效应；非稳态传热；努森数中图分类号：TK124Effectsofgasrarefactionanddiffusioninaerogel20insulationontransientheattransfer112111TANGGuihua,LUYinbing,BICheng,GUOJiangfeng,LIUWei,MAYuan(1.SchoolofEnergyandPowerEngineering,Xi"anJiaotongUniversity,Xi"an,710049;2.Xi"anSpecialEquipmentInspectionInstitute,Xi"an,710065)Abstract:Nano-porousaerogelmaterialshavebeenusedwidelyinhightemperatureinsulationfield.25Mostinvestigationonporousinsulationmaterialsislimitedtoeffectivethermalconductivityofmaterials.Gasinhightemperaturesideexpandsanddiffusestolowtemperatureside,enhancesheattransfer,increasesbacktemperatureofmaterialsandmakesheatinsulationperformanceworse.Theeffectofgasdiffusiononheattransferperformanceofnanoporousinsulationmaterialsisnumericallystudiedbyaddingasourceterminone-dimensionaltransientheatconductionequation.Investigationsofintrinsic30permeabilityandgasapparentpermeabilityontransientheatconductionareimplemented.Amodelrelatingthepermeabilityisestablishedtopredictthebacktemperatureofporousmedia.Gasmovesfasterinmaterialswithlargepermeabilitywhichcausesthebacktemperatureincrease,andmakesheatinsulationperformanceofmaterialsworse.Inaddition,large-densitymaterialswithlowpermeabilitydecreasethevelocityofgasdiffusion,andimproveheatinsulatingperformance.Nano-porousaerogel35insulationmaterialswithlargedensityandsmallparticlesizecanbeemployedinengineering.Thepresentstudyprovidesguidancefordesignofporousinsulationmaterials.Keywords:porousmedia;rarefactioneffect;diffusioneffect;transientheattransfer;Knudsennumber0引言多孔气凝胶隔热材料是由纳米量级颗粒聚集形成的多孔网络材料，其骨架颗粒粒径一般基金项目：高等学校博士学科点专项科研基金项目（20130201110042）作者简介：唐桂华(1974-)，教授，博导，研究方向为多孔介质中的流动传热，太阳能热电系统等.E-mail:ghtang@mail.xjtu.edu.cn-1- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn[1,2]40为1-20nm，孔径一般为5-100nm，具有轻质和良好的隔热性能，常应用于航空航天领域。采用多孔气凝胶隔热材料进行隔热时，材料中高温侧的气体受热膨胀向冷端扩散，促进热量的传递，提高隔热材料背温，最终恶化材料隔热性能。[3]2002年，胡国新等模拟研究高温气体渗流与传热的作用，并建立多孔材料传热物理数[4]学模型，指出气体在多孔介质中的渗透能够促进热量的传递。2007年，Ramousse等采用45多孔碳毡构建气体扩散层并研究气体扩散层对多孔燃料电池传热的影响，研究结果指出气体[5]扩散层有利于降低多孔燃料电池的热导率。2012年，Schiffres等研究了气体在碳纳米管多孔气凝胶中扩散对热导率的影响，发现气体在多孔气凝胶中扩散显著提高材料热导率，强化[6]材料传热性能。2013年，马亮和何蓉建立多孔材料分形孔道中的气体扩散控制方程，分析气体稳态扩散规律，提出气体在多孔材料中的扩散系数与温度的函数关系。虽然很多学者对50多孔材料传热特性受气体扩散的影响作了大量研究，但是关于气体扩散对多孔气凝胶隔热材料隔热性能影响的研究却鲜有报道。1问题描述在非稳态传热过程中，对多孔材料的一侧进行加热，该侧材料孔隙中的气体受热后发生膨胀向冷端扩散，促进热量从高温端向低温端的传递，恶化材料隔热性能。图1为多孔材料55受热示意图，当材料左侧受热，材料右侧背温逐渐升高，而且材料孔隙内的气体受热向低温侧扩散，加剧了背温的升高。图1多孔材料非稳态传热示意图Fig.1Transientheattransferofporousmedia601.1非稳态传热模型非稳态传热方程可以表示为：∂()ρporouspcT∂∂T=+λΦ(1)eff∂∂∂τxx式中：ρ为多孔材料密度；c为多孔材料比热容；T为温度；τ为时间；x为热量传porousp递方向；λ为材料的有效热导率，这里的有效热导率包含气相热导率、固相热导率以及辐eff[7,8,9]65射热导率；Φ为源项，用于描述气体扩散对非稳态传热的影响。考虑到多孔材料内部气体受热时从高温端向低温端扩散，认为源项Φ可以近似等于气体在传热方向上能量变化的[10]梯度，即:-2- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn∂()ρgp,ggcuTΦ−=(2)∂x式中：ρ为多孔材料内部气体的密度；c为气体的比热容；u为气体扩散速度。若不考gp,gg70虑气体在材料中的扩散，则气体扩散速度u=0，有Φ=0。g公式（1）可以表达为：∂∂()ρρporouspcT∂∂T()gp,ggcuT=−λ(3)eff∂∂∂∂τxxx[10][11]Tang等根据杨景兴等实验研究结果拟合获得多孔二氧化硅气凝胶有效热导率λ随温eff度T变化规律：−−−58211375λ()TT=0.007566.610+×−×9.2710T+×5.0110T(4)eff[11]杨景兴等实验研究了多孔二氧化硅气凝胶体积比热容ρc随温度T变化关系。根porousp据实验结果拟合获得材料体积比热容表达式（见图2）：24−3ρporouspcT()=41570.301332.03+−T1.33T+4.5910×T(5)-3本文研究材料孔隙中的气体为氮气，数值模拟时取气体密度ρ=1.17kg•m。由于温度g-1-1-1-180300-1500K的气体热容为1005-1210J•kg•K，模拟时取气体热容1100J•kg•K。55000024−3ρporouspcT()=41570.301332.03+−T1.33T+4.5910×T500000-1⋅K-3450000⋅m/Jpc400000[11]杨景兴等porousρ35000030000020040060080010001200T/K图2二氧化硅气凝胶体积比热容随温度变化关系曲线Fig.2Specificheatcapacityofsilicaaerogelatdifferenttemperature采用经典的Darcy定律计算气体扩散速度u。多孔二氧化硅气凝胶材料固有渗透率kg∞[12]85可由Carman-Kozeny公式计算：2φrwk=(6)∞4kw式中：孔隙率φρρ=1−/；ρ为多孔材料骨架密度；r为多孔介质中毛细管模poroussilicasilicaw[13]型的窗口半径（windowradius），窗口半径定义为两个相邻毛细管之间的距离，如图3所示。-3- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn毛细管毛细管wrrw毛细管毛细管90图3多孔材料的三维毛细管束模型Fig.3Porousmediamodelof3Dbundleofcapillarytubes[14][15]Brinker等和Scherer实验研究气凝胶隔热材料，发现窗口半径和毛细管半径存在如下关系：95rr≈/3(7)w因此，公式（6）可写成：22φrφdporek==(8)∞36kk144ww2[16]式中：多孔气凝胶隔热材料内部孔径dd=3π()ρρ//16。多孔气凝胶隔热poresilicaporous-3-3材料密度ρ多集中在100-500kg•m，材料密度ρ=200、300、400和500kg•m；porousporous-3100块材料二氧化硅材料密度ρ=2200kg•m；d为二氧化硅颗粒小球直径。silica[12]Scherer等提出Kozney数计算表达式：0.51.5kw≈+1.06.05(ρρporous/silica)−8.6(ρρporous/silica)+6.56(ρρporous/silica)(9)1.2数值计算模型取材料厚度为5cm，自编程序进行模拟计算。对非稳态传热方程，采用有限容积法隐式[17]105离散公式（3），具体离散步骤可参阅文献。1.3边界条件设置高温为1500K，低温侧为绝热边界条件，隔热材料初温为室温300K。对厚度5cm的多孔隔热材料设置一维网格数5000个，时间步长为0.05s，计算总时长为3600s。2计算结果与讨论1102.1程序验证采用商业软件ANSYS13.0验证自编程序的准确性。图4比较了3600s时刻，自编程序与商业软件ANSYS的计算结果。模拟计算了多孔气凝胶材料在不同位置（距离热源x=0、1、2、3、4和5cm）的温度。结果表明自编程序与商业软件ANSYS符合良好，最大误差为0.2%。-4- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn160014001200ANSYS自自自自1000/KT800600400-10123456115x/cm图4自编程序与商业软件计算结果的比较Fig.4Comparisonsofresultsfromself-codeandcommercialsoftware2.2气体扩散效应对非稳态传热的影响根据Darcy定律可知，气体的扩散速度与渗透率成正比关系。图5为多孔材料渗透率受120粒径影响曲线。可见，材料渗透率随粒径的增加而增加，因此对于隔热材料而言，需要选取粒径较小的颗粒材料。另外，较大的密度对应较小的材料渗透率，有利于限制气体扩散，提高材料的隔热性能。200ρporous160-3200kg⋅m-3300kg⋅m1202-3400kg⋅m/nm∞k80500kg⋅m-340024681012d/nm图5渗透率与粒径的关系125Fig.5Relationshipbetweenpermeabilityandparticlesize定义材料固有渗透率影响下的气体扩散为普通扩散。图6表示3600s时刻，多孔材料固有渗透率对材料背温的影响。可以看出，渗透率对气体扩散效应的影响显著，材料背温随渗透率的增加而增加。370360359普普普普365普普普普358无无无普普无无无普普357/K360T/KT356355355T=353.9KT=353.9K3543503531101001101002k/nm2k/nm∞∞-3-3130(a)ρ=200kg•m(b)ρ=300kg•mporousporous-5- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn357356普普普普普普普普356无无无普普无无无普普355355/K/KTT354354T=353.9KT=353.9K3533530.11101000.11102k/nm2k/nm∞∞-3-3(c)ρ=400kg•m(d)ρ=500kg•mporousporous图6渗透率对材料背温的影响Fig.6Effectofpermeabilityonbacktemperatureofporousmaterials135根据Darcy定律以及气体压力计算公式，有：kk∂pρgg()RMT/∂uR==∞∞=/ρ()MkG′(T)(10)ggηη()TxT∂∂()xg∞1∂T式中：GT′()=。分析可知，气体扩散导致多孔材料背温升高的本质因素在于多η()Tx∂孔材料渗透率。为方便阐明不同原因引起多孔材料的背温温升，定义3600s时刻，不考虑气体扩散时的140材料背温温升为ΔT，若考虑材料固有渗透率引起气体扩散导致的温升为ΔΔTT+，因此仅1气体扩散导致温升为ΔT，为下文描述方便，将ΔT定义为普通扩散温升。对应地，定义仅11考虑稀薄效应导致的温升ΔT为稀薄扩散温升。2图7为多孔气凝胶材料固有渗透率k对温升ΔT的影响曲线。可以看出，普通扩散温∞1升随渗透率的增大而升高。20-3200kg⋅m15-3300kg⋅m-3400kg⋅m10-3/K500kg⋅m1TPresentmodelΔ50-50.1110100k/nm2145∞图7绝对渗透率对材料背温温升的影响Fig.7Effectofintrinsicpermeabilityonbacktemperatureincreaseofporousmaterials基于数值模拟的温升结果数据，拟合获得普通扩散温升ΔT与多孔材料绝对渗透率k1∞的关系：150Δ=Tk0.08(11)1∞-6- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn2.3气体稀薄扩散对非稳态传热的影响2.3.1稀薄效应温升模型气体在微纳米尺度通道中流动时，气体分子与孔道壁面发生碰撞，导致稀薄效应，需要[18]对气体在多孔介质中的渗透率进行修正。文献采用R26矩方法数值模拟了气体在微圆管0.374Kn155通道的流动，对模拟结果进行拟合获得渗透率修正系数fe=+183.12()−3.12，采用该修正系数后的气体渗透率为：+−0.374Knkkfg=∞183.12()e3.12(12)因此，有稀薄扩散温升：Δ=+0.374Kn−(13)Tk20.08∞183.12()e3.12160式中：气体努森数Kn=/Λd；Λ为气体分子平均自由程。从式（13）中可以看出，稀gporeg薄效应提高气体表观渗透率，此时气体分子与壁面碰撞几率增加，提高了气体与固体壁面的热交换效率，增强热量在多孔材料中的传递效果，最终恶化材料的隔热性能。图8为多孔材料中气体努森数Kn随孔径d的变化情况。可以看出，气体努森数随着pore多孔隔热材料内部孔径的降低而增加。4-33200kg⋅m-3300kg⋅m-3400kg⋅m2-3Kn500kg⋅m10050100150200250300d/nm165pore图8气体努森数与孔径的关系Fig.8RelationshipbetweenKnudsennumberandporediameter2.3.2气体稀薄扩散对传热的影响图9对比了稀薄扩散温升模型的预测结果与数值模拟计算结果。可以发现，提出的模型170预测结果与计算结果吻合良好。40密密模模模模本本模本35-3200kg⋅m30-3300kg⋅m-325400kg⋅m-3/K220500kg⋅mTΔ1510500.11101002k/nm∞图9稀薄效应温升模型与模拟结果的比较Fig.9Comparisonbetweenpresentmodelwithsimulationresults-7- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn2.3.3多孔隔热材料背温随时间变化175图10为材料背温随着时间的变化曲线。可见，多孔材料的背温随着时间的推移逐渐升高，同时，较大的粒径升温速率较快，这是由于较大的粒径对应的孔径较大，导致气体能够在材料内部更加顺利地热运动，增强了热量传递，提高多孔材料背温。370-3-3(a)200kg⋅m360(b)300kg⋅m360粒径粒径350粒径粒径3502nm8nm2nm8nm3404nm10nm3404nm10nm6nm12nm6nm12nm/K/K330T330T320320310310300300060012001800240030003600060012001800240030003600τ/sτ/s-3-3(a)ρ=200kg•m(b)ρ=300kg•mporousporous360360-3-3(c)400kg⋅m(d)500kg⋅m350350粒径粒径粒径粒径3402nm8nm3402nm8nm4nm10nm4nm10nm3306nm12nm3306nm12nm/K/KTT320320310310300300060012001800240030003600060012001800240030003600180τ/sτ/s-3-3(c)ρ=400kg•m(d)ρ=500kg•mporousporous图10多孔材料背温随时间变化曲线Fig.10Backtemperatureofporousmaterialsvarieswithtime2.3.4材料密度对温升的影响185图11为密度对温升影响的变化曲线。可见，稀薄效应能够大幅提高材料背温。此外，当材料颗粒粒径较小时，有利于控制材料背温的提高，故工程上尽量采用小粒径颗粒材料。50粒粒/nm普普普普稀稀普普2404630810/K2012温升100-10200300400500-3ρ/kg⋅mporous图11密度对温升的影响Fig.11Effectofdensityontemperature-8- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn1903结论本文探讨了气体扩散对多孔气凝胶隔热材料中非稳态传热的影响。将气体扩散分为普通扩散和稀薄扩散，数值模拟研究气体扩散对非稳态传热的影响，获得气体扩散对多孔隔热材料非稳态传热影响的一般规律。获得以下三个主要结论：（1）气体在多孔介质孔道中的扩散促进热量的传递，提高材料背温，恶化材料隔热性195能。当颗粒粒径较大时，材料内部较大的孔径会导致气体在通道中更加自由地运动，促进热量的传递，提高材料背温，同时，密度较大的材料对应较小的渗透率，限制气体在多孔材料中的扩散，对提高材料的隔热性能有积极作用。（2）基于气体在材料固有渗透率下扩散导致材料背温升高的模拟数据，获得气体普通扩散温升模型，指出多孔材料渗透率能够促进气体分子在材料孔道中的扩散运动，增强热量200的传递，恶化材料的隔热性能。（3）在气体普通扩散温升模型的基础上，提出考虑稀薄效应下的温升模型，发现稀薄效应对多孔介质隔热材料的背温有提高作用，从而恶化材料隔热性能。[参考文献](References)[1]AEGERTERMA,LEVENTISN,KOEBELMM.AerogelsHandbook[M].NewYork:Springer,2011.205[2]RAMOUSSEJ,DIDIERJEANS,LOTTINO,etal.EstimationoftheeffectivethermalconductivityofcarbonfeltsusedasPEMFCGasDiffusionLayers[J].InternationalJournalofThermalSciences,2008,47(1):1-6.[3]胡国新,许伟,程惠尔.多孔介质中高温气体非稳态渗流传热数值计算[J].燃烧科学与技术,2002,8(1):9-12.[4]RAMOUSSEJ,DIDIERJEANS,LOTTINO,etal.Estimationoftheeffectivethermalconductivityofcarbon210feltsusedasPEMFCGasDiffusionLayers[J].InternationalJournalofThermalSciences,2008,47(1):1-6.[5]SCHIFFRESSN,KIMKH,LINH,etal.Gasdiffusion,energytransport,andthermalaccommodationinsingle-walledcarbonnanotubeaerogels[J].AdvancedFunctionalMaterials,2012,22(24):5251-5258.[6]马亮，何榕．分形多孔介质中气体稳态扩散[J]．清华大学学报(自然科学版)，2013，53(10)：1459-1463．[7]LUX,ARDUINI-SCHUSTERMC,KUHNJ,etal.Thermalconductivityofmonolithicorganicaerogels[J].215Science,1992,255(5047):971-972.[8]FRICKEJ,LUX,WANGP,etal.Optimizationofmonolithicsilicaaerogelinsulants[J].InternationalJournalofHeatandMassTransfer,1992,35(9):2305-2309.[9]REICHENAUERG,HEINEMANNU,EBERTHP.Relationshipbetweenporesizeandthegaspressuredependenceofthegaseousthermalconductivity[J].ColloidsandSurfacesA:PhysicochemicalandEngineering220Aspects,2007,300(1):204-210.[10]TANGGH,BIC,ZHAOY,etal.Thermaltransportinnano-porousinsulationofaerogel:Factors,modelsandoutlook[J].Energy,2015,90:701-721.[11]杨景兴，何凤梅，于帆，等.SiO2气凝胶热参数测试及评价[J]．宇航材料工艺，2013，43(2)：92-94．[12]SCHERERG,ALVISOC,PEKALAR,etal.Permeabilityandstructureofresorcinol-formaldehydegels[C].225Pittsburgh:CambridgeUniversityPress,1996.[13]SCHERERGW.Hydraulicradiusandmeshsizeofgels[J].JournalofSol-GelScienceandTechnology,1994,1(3):285-291.[14]BRINKERC,KEEFERK,SCHAEFERD,etal.Sol-geltransitioninsimplesilicatesII[J].JournalofNon-CrystallineSolids,1984,63(1):45-59.230[15]SCHERERGW.Effectofshrinkageonthemodulusofsilicagel[J].JournalofNon-CrystallineSolids,1989,109(2):183-190.[16]HRUBESHLW,PEKALARW.Thermalpropertiesoforganicandinorganicaerogels[J].JournalofMaterialsResearch,1994,9(03):731-738.[17]陶文铨.数值传热学[M]．西安：西安交通大学出版社，2001．235[18]卢银彬.多孔介质中复杂流体输运和气体扩散效应的研究[D].西安：西安交通大学，2016.-9-'