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'中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn#液闪法产氚率测量样品制备中氚逃逸研究1,22221**蒋兵，安力，文炜，何铁，姚泽恩（1.兰州大学核科学与技术学院,兰州730000；52.中国工程物理研究院核物理与化学研究所,四川绵阳,621900）摘要：产氚包层产氚性能的评价是聚变核能系统中需要研究的重要问题之一，而产氚性能评价的关键就是对产氚率的准确测量，氚逃逸分析是确保产氚率准确测量的关键之一。本文针对液闪法产氚率测量，开展了对碳酸锂探测片液闪样品制备过程中氚逃逸的相关研究，采用10未辐照的碳酸锂探测片添加已知活度标准氚水的方式，模拟研究液闪样品制备过程的氚逃逸。研究结果显示，碳酸锂探测片在液闪样品制备过程中存在少量氚逃逸，氚逃逸率约3.68%，因此，包层产氚率测量时需对氚逃逸进行相应的修正。关键词：核科学技术与其他学科；碳酸锂探测片；液闪样品制备；氚逃逸中图分类号：TL812.215Theanalysisfortritiumescapeduringthepreparationofliquidscintillationsamplefortritiumproductionratemeasurement1,22221JIANGBing,ANLi,WENWei,HETie,YAOZeen20(1.TheschoolofNuclearScienceandTechnology,LanzhouUniversity,Lanzhou730000;2.InstituteofNuclearPhysicsandChemistry,ChineseAcademyofEngineeringPhysics,MianyangSichuan621900)Abstract:ThetritiumproductioncapacityisoneofthemostimportantissuesinthebreedingblanketsurroundingtheD-Tfusionzoneforafusionreactor.Inordertoassesstritiumproductioncapacityof25thebreedingblanket,thetritiumproductionratehastobemeasured.Thispaperanalyzedthetritiumescapeduringthepreparationofliquidscintillationsamplefortritiumproductionratemeasurementbyliquidscintillationcountingtechnique.TritiumescapeforthepreparationprocessoftheliquidscintillationsamplewassimulatedbyaddingthestandardtritiumwaterwiththeknownactivitytotheunirradiatedLi2CO3pellets.Accordingtotheresults,thereisasmallamountoftritiumescapeinthe30processofliquidscintillationsamplepreparationandtheescaperatioisabout3.68%.Therefore,itisnecessarytomodifythetritiumproductionratemeasurementforevaluationofthebreedingblanket.Keywords:nuclearscienceandtechnologyinotherdisciplines;Li2CO3pellet;thepreparationofliquidscintillationsample;tritiumescape0引言[1]35自然界氚的含量非常稀少，为满足D-T反应聚变核能系统的氚“自持”，需进行人工产[2~5]氚，即利用聚变堆中聚变反应产生的中子与包层含Li化合物进行核反应，来生产氚。聚变堆产氚包层的产氚率（TritiumProductionRate,TPR）能否满足聚变堆氚自持的要求，需对产氚包层的产氚率进行预先实验研究，以便为产氚包层的产氚性能评价提供数据支持。液闪法产氚率测量的样品制备相对简单，测量结果可靠，是目前普遍采用的产氚率测量[3~5]40技术。但液闪测量技术需要将固态的Li化合物产氚探测片转化成液态样品才能进行测量。碳酸锂因在酸中的溶解性好，易制备成液闪样品，故在液闪法产氚率测量中经常被用来基金项目：国家磁约束核聚变能发展专项(2015GB108000)；高增益包层实验模块中子学能实验研究项目(2015GB108006)作者简介：蒋兵(1990-)，男，硕士研究生，主要研究方向：核技术及应用通信联系人：姚泽恩(1966-)，男，教授、博导，主要研究方向：中子物理及中子应用技术.E-mail:zeyao@lzu.edu.cn-1- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn制成产氚探测片，但碳酸锂探测片在溶解制备液闪样品的过程中，与酸反应时会放出气体和[6]产生热量，会导致使氚以气相的形式逃逸，影响产氚率测量的准确性。文献[6]认为，样品制备过程中以气相形式逃逸的氚的比例约为7%，但缺少相应的分析过程和相关文献参考，45故此数据可靠性还需研究。为了进一步了解高增益产氚包层中的探测片在液闪样品制备过程中存在的氚逃逸情况，本文开展了相关实验研究。液闪样品制备过程中的氚逃逸分析难点在于氚逃逸发生在测量前，氚的总量无法得知，以致氚逃逸量也难以确定。本研究拟在未辐照的碳酸锂探测片加入已知活度标准氚水，在经过化学处理后，测量其氚活度，将测得值与已知氚活度值相比较，50以此来确定液闪样品制备过程中氚逃逸量。1原理及方法1.1液闪样品制备方法及氚逃逸用于产氚率液闪法测量的碳酸锂探测片液闪样品制备流程见图1中所示，主要包含以下几个步骤：1）将经中子辐照后的碳酸锂探测片放入液闪测量瓶中，加入一定量的酸溶解；2）55加适量的水稀释溶解液；3）再加入一定量的闪烁液，制备成液闪样品。[7]碳酸锂探测片经中子辐照后氚以LiOT的形式存在，在用酸溶解碳酸锂探测片的过程−+中，会发生OT+H→HTO的化学反应，即LiOT转化为氚水(HTO)。另外，碳酸锂与酸2−+作用会发生CO+2H→HO+CO↑的化学反应，即会产生CO2气体并放出大量热量，322产生的气体和放出的热量都会导致溶液中的氚以气相形式逃逸，是造成氚损失的主要原因。60图1中子辐照碳酸锂探测片液闪样品制备流程图Fig.1ThepreparationprocessoftheliquidscintillationsampleforLi2CO3pelletirradiatedbyneutron1.2内标准法氚测量简介[8]液闪氚测量中，由于受淬灭的影响，待测样品的探测效率是需要确定的参量。内标准65法是探测效率标定的方法之一，本研究将使用内标准法进行探测效率标定。内标准法氚测量的基本原理为：将制备好的待测样品放入液闪仪中先进行测量，得到样品的氚计数率，记为CPM1测量后的待测样品加入少量已知活度的标准氚水用于探测效率标定，其活度值为DPMs并进行第二次测量，得到待测样品和标准氚水的计数率，记为CPM。由两次测量值与加入2的标准氚水活度值就可得到液闪仪对待测样品的氚探测效率ε，即：CPM−CPM70ε=21（1）DPMs根据探测效率就可以计算确定待测样品中氚活度的测量值DPMm，即：CPM1DPMm=（2）ε由上述可知，内标准法的使用需对待测样品加入标准氚水，而氚水对闪烁液是一种淬灭剂，氚水加入待测样品中会增大样品的淬灭程度，将导致氚测量探测效率ε出现偏差，需对-2- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn[9]75测量结果进行适当的修正。预先开展内标准法修正实验研究，确定由内标准法中标准氚水的引入而需修正的修正系数，是保证氚逃逸分析数据准确可靠的前提。2实验样品制备和测量2.1氚逃逸模拟实验样品制备和测量根据上节的分析，在液闪样品制备过程中氚逃逸发生在液闪测量之前，因探测片含氚总80量未定，氚逃逸量难以确定。本研究拟采用在未辐照的碳酸锂探测片在溶解前加入已知活度标准氚水，模拟中子辐照碳酸锂探测片液闪样品制备过程中的氚逃逸。模拟实验的样品制备流程见图2中所示，具体流程为：1）在20ml标准液闪测量小瓶(聚乙烯材料)中放入300mg左右的碳酸锂，并加入约50μl的标准氚水，作为待测样品的氚活度。其中，氚水活度为988Bq/g，不确定度为3%，k=2，参考时间为2016年6月20日，加入的具体氚质量采用称85重进行确定；2）添加1ml的盐酸（浓度为36.5%~38.5%），使碳酸锂溶解；3）待碳酸锂溶解后，添加一定量的蒸馏水使溶解液体积増至到6ml；4）再添加14ml的闪烁液（闪烁液型号UltimaGoldLLT），制备成体积为20ml的液闪样品，振荡液闪测量瓶使溶解液与闪烁液充分混合，经约1天的避光处理后进行测量；5）测量后的样品添加已知活度标准氚水并进行第二次测量，就可根据式（1）、式（2）得出样品的探测效率和氚活度。90制备的液闪样品状态基本一致，都呈无色透明、均相、稳定的溶液，满足液闪法产氚率[10]测量的要求。图2氚逃逸模拟实验液闪样品制备和测量流程图Fig.1Thepreparationandthemeasurementprocessoftheliquidscintillationsamplefortritium95escapingsimulationexperiment2.2内标准法修正实验样品制备和测量内标准法修正实验样品制备流程与氚逃逸模拟实验样品制备相似（见图2），只是将3.1节中的步骤（1）和（2）顺序颠倒，即在20ml标准液闪测量小瓶中先放入300mg碳酸锂并加酸溶解，待碳酸锂完全溶解并冷却后，再加入约50μl的已知标准氚水来作为待测样品，100目的是为了避免碳酸锂溶解过程中产生的气体和反应放热导致的氚逃逸，即认为加入的氚水没有氚损失。用内标准法进行效率标定，将待测样品中加入的氚活度实际值与测量值相比，就能知道内标准法添加标准氚水引起的淬灭对氚测量的影响，进而可对内标准法进行修正。3实验结果3.1内标准法修正实验结果105将制备好的内标准法修正实验样品放入液闪仪中进行第一次测量（第一次加入氚水活度作为DPM），将测量得到的样品氚计数率记为CPM；将样品取出，再加入少量（约50μl）11的已知活度的标准氚水(设其活度值为DPM)，经避光处理后对样品进行第二次测量，将测量s-3- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cn得到的样品氚计数率记为CPM。由方程（1）计算给出氚测量探测效率ε，由方程（2）计算2得到第一次加入氚水活度的测量值DPMm。将第一次加入氚水活度值DPM和测量值DPMm的比1110值定为内标准法氚测量的修正系数η，即：DPM1η=（3）DPMm为排除实验的偶然性和减小测量误差，制备了10组内标准法修正实验样品。10组样品加入的氚活度数据和测量结果如表1所示。由表中10组样品得到的η值可以看出，测量值和实际值相比普遍偏大，进一步说明内准法测量结果需进行一定的修正。10组样品测得的η115的平均值约为0.9669，将此平均值记为η作为将来氚逃逸内标准法测量的修正系数，表1内标准法修正实验数据和测量结果Table1Theexperimentaldataandresultsforcorrectioninternalstandardmethod样品氚活度第一次测量加入氚水活度第二次测量效率样品氚活度测DPMCPMDPMCPMε量值DPMmη11s2（Bq/分钟）（计数率/分钟）（计数率/分钟）（%）（Bq/分钟）（Bq/分钟）30099802810190332.8529831.008729429812700185432.3330340.969729939702849187431.7330570.979129939922788187531.6731330.9553297010112951201233.9329800.996629229922979197432.9630100.97082968.9932931193532.1430890.960829719882968192131.4431420.9456296010452986201232.3932270.9173303810082954195432.0231480.96513.2氚逃逸模拟实验结果将制备好的氚逃逸模拟实验样品放入液闪仪中进行第一次测量（第一次加入氚水活度记120为DPM），测量得到的样品氚计数率记为CPM；将样品取出，加入少量（约50μl）的已知e11活度的标准氚水(设其活度值为DPM)，经避光处理后进行第二次测量，测量得到的样品氚计s数率记为CPM。由方程（1）计算给出氚测量探测效率ε，由方程（4）得到第一次加入氚水2活度的测量值DPM，即:eCPM1DPM=η⋅（4）eε125每组样品制备过程中的氚逃逸率E可由下列方程计算给出，即：DPM−DPMe1eE=×100%（5）DPMe1为排除实验的偶然性和减小测量误差，实验同样制备了10组氚逃逸分析样品，每组样品的氚活度数据和测量结果如表2所示。由表中可以看出，测量值明显小于实际值，说明样品制备过程中存在显著的氚逃逸。10组样品测得氚逃逸率E的平均值约为3.68%，考虑标准130氚水、测量以及内准法修正值等的不确定度，氚逃逸率平均值的不确定度为4.92%(k=2)。表2氚逃逸模拟实验数据和测量结果Table2Theexperimentaldataandresultsfortheexperimentoftritiumescape样品氚活度第一次测量加入氚水活度第二次测量效率样品测量值逃逸-4- 中国科技论文在线http://www.paper.edu.cnDPMe1CPM1DPMsCPM2εDPMe率E(Bq/分钟)（计数率/分钟）（Bq/分钟）（计数率/分钟）(%)(Bq/分钟)(%)29769152965182030.5228992.5830999352851183231.4728737.2929778802878174129.9228444.4530149002910177630.1028914.0829749012673175631.9827248.4129168962882177030.3328562.0629128692843172730.1827844.3930229192895178229.8129801.3728948642887171229.3828441.7429068782886172529.3528930.464结论本文对产氚率液闪法测量的碳酸锂探测片在液闪制备过程中存在的氚逃逸进行了实验135研究。利用在未辐照的碳酸锂探测片中添加已知活度标准氚水的方式，模拟研究液闪样品制备过程中的氚逃逸。实验首先开展了内标准法氚探测效率的修正实验研究，确定其修正系数约为0.9669。再利用修正后的内标准法对氚逃逸实验样品进行测量。结果表明，碳酸锂探测片在液闪样品制备过程中确实存在少量氚逃逸，氚逃逸率约3.68%，即在将来的包层产氚性能评价时，需要对产氚率测量结果进行相应的氚逃逸修正。140[参考文献](References)[1]柏云清,陈红丽,刘松林,等.聚变堆增殖包层概念特征比较研究[J].核科学与工程,2008,28(3):249-255.[2]A.Klix,K.Ochiai,T.Nishitani,etal.Directtritiummeasurementinlithiumtitanateforbreedingblanketmock-upexperimentswithD-Tneutrons[J].FusionEngineeringandDesign,2004,70(4):279-287.145[3]P.Batisioni,M.Anglone,P.Carconi,etal.InternationalcomparisonofmeasuringtechniquesoftritiumproductionforfusionneutronicsexperimentsStatusandpreliminaryresults[J].FusionEngineeringandDesign,2005,75-19(11):911-915.[4]S.Sato,Y.Verzilov,K.Ochiai,etal.ProgressintheblanketneutronicsexperimentatJAERI/FNS[J].FusionEngineeringandDesign,2006,81(8-14):1183-1193.150[5]P.Batisioni,M.Anglone,L.Bettinali,etal.Neutronicsexperimentonaheliumcooledpebblebed(HCPB)breederblanketmock-up[J].FusionEngineeringandDesign,2007,82(15-24):2095-2104.[6]P.Batisioni,M.Anglone,P.Carconi,etal.NeutronicsexperimentsonHCPBandHCLLTBMmock-upsinpreparationofnuclearmeasurementsinITER[J].FusionEngineeringandDesign,2010,85(7):1675-1680.[7]KudoH,TanakK,AmanoH.Chemicalbehaviorsoftritiumproducedbythe6Li(n,α)Treactioninlithium155oxide[J].JournalofInorganic&NuclearChemistry,1978,40(3):363-367.[8]复旦大学等编,原子核物理实验方法[M].北京：原子能出版社,1997.[9]李晓凤,曹娟,吴贤海.液体闪烁计数测氚的测量方法比较[J].核电子学与探测技术,2015,35(236):707-711.[10]YuriyVERZILOV,FujioMAEKAWA,YukioOYAMA.ANovelMethodforSolvingLithiumCarbonate160PelletbyBinary-AcidforTritiumProductionRateMeasurementbyLiquidScintillationCountingTechnique[J].JournalofFusionScienceandTechnology,1996,33(5):390-395.-5-'